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Möllhausens Vater war Lützower Jäger, Leutnant der Artillerie und später Ingenieur beim Eisenbahnbau in Griechenland. Seine Mutter war eine Tochter des Freiherren von Falkenstein bei Anklam. Balduin Möllhausen wuchs zunächst in Bonn auf, wo er auch das Gymnasium besuchte. Anschließend absolvierte er eine landwirtschaftliche Ausbildung in der vorpommerschen Heimat seiner Mutter und absolvierte in Stralsund seinen Militärdienst. 1849 unternahm er die erste von drei längeren Reisen nach Nordamerika. 1851 gehörte er der Expedition von Herzog Paul Wilhelm von Württemberg an.