Библиотека была учреждена решением Московской городской Думы от 27 июля 1899 года к столетию со дня рождения Александра Сергеевича Пушкина. По предложению городского головы князя В. М. Голицына, для заведования читальней была избрана старшая дочь А. С. Пушкина Мария Александровна Гартунг. С осени 1912 года библиотека располагается на Елоховской площади в усадьбе, признанной памятником истории и архитектуры федерального значения.
Сегодня в главном здании усадьбы расположены отдел мемориальной работы, отдел специальных проектов и культурных программ, а также администрация библиотеки. Для читателей доступны Пушкинский зал, зал литературы по истории и краеведению, зал редкой книги, компьютерный зал. Фонды насчитывают более 30 тысяч изданий. Здесь регулярно проводятся разнообразные выставки, концерты, лекции, экскурсии и другие мероприятия.