Мемориальный музей-квартира А. Н. Толстого был открыт 20 октября 1987 г. В создании экспозиции принимали участие старейшие сотрудники ГЛМ – Е. Е. Миропольская и Е. Д. Михайлова.

Здание, в котором находится мемориальный музей-квартира А. Н. Толстого, входит в комплекс городской усадьбы Рябушинских, построенной архитектором О. Ф. Шехтелем в 1901–1903 гг. По проекту архитектора флигель, замыкающий внутренний двор, предназначался для хозяйственных нужд. На первом этаже размещалась прачечная и дворницкая, на втором – комнаты для прислуги Рябушинских. В годы, когда в особняке жил Горький, во флигеле располагались редакции созданных им журналов «На стройках СССР», «Наши достижения» и издательство «История фабрик и заводов». С августа 1941 г. до последних дней своей жизни в этом доме жил писатель Алексей Николаевич Толстой и его жена Людмила Ильинична Толстая.

Экспозиция музея-квартиры была создана на основе мемориальной коллекции А. Н. Толстого, переданной в Государственный литературный музей после смерти вдовы писателя Л. Н. Толстой.

Коллекция А. Н. Толстого – одна из наиболее ценных в составе фондов Государственного литературного музея. Часть этой коллекции представлена в экспозиции, часть находится в фондах ГЛМ и является основой для многочисленных выставочных проектов. В составе собрания – коллекция русской и западноевропейской живописи XVI–XX вв., предметы декоративно-прикладного искусства (фарфор, кость, металл, осветительная техника и др.), мебель работы русских и западноевропейских мастеров. Значительную часть коллекции составляет библиотека писателя, включающая редчайшие издания петровского времени, книги из масонской библиотеки предков писателя – Тургеневых, редкие прижизненные зарубежные издания писателя.